5个研究背景和意义示例,教你写计算机金属有机框架论文

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自牺牲模板构建金属有机框架纳米阵列及电催化析氧性能研究

这是一篇关于金属有机框架,纳米阵列,自牺牲模板,析氧反应,催化剂的论文, 主要内容为电解水制氢作为一种绿色、可持续的制氢技术,其阳极析氧反应(OER)固有的缓慢动力学过程阻碍了整体的能量转换效率。金属有机框架(MOFs)材料被视为先进的非贵金属基OER电催化材料之一,然而MOFs粉体材料电导率低、易团聚、金属活性位点被有机配体遮蔽等本征缺点导致其原子级分散的金属位点的OER潜力远未被开发。因此,设计与开发具有多尺度MOFs纳米阵列(MOF NAs)材料,可暴露更多的活性位点,加速其OER动力学过程。本文设计并开发了一种新型的固体物质转换法制备MOF NAs:首先在导电碳布上原位生长氢氧化镍纳米阵列(Ni(OH)2NAs/CC),而后以其为自牺牲模板合成相应的Ni-MOF NAs/CC。通过调控配体种类及剂量、Co和Fe掺杂,实现对Ni-MOF NAs形貌和电子结构的调控。最后,研究制备的系列MOF NAs/CC的OER性能,揭示相关的构效关系及OER增强机制。主要研究内容如下:1、以Ni(OH)2 NAs/CC为自牺牲模板,改变配体的种类,可获得不同形貌的多尺度MOF NAs/CC。而采用Ni NAs/CC或Ni O NAs/CC为自牺牲模板,与未采用任何模板均很难获得均匀的MOF NAs/CC,从而证实了以Ni(OH)2 NAs/CC为自牺牲模板一定的普适性。随后,以2,5-二羟基对苯二甲酸(H4dhpt)配体为例,改变H4dhpt的用量,实现对Ni-MOF-74 NAs/CC形貌的调控。后续对前驱体Ni(OH)2 NAs/CC掺杂Co,实现Ni-MOF-74 NAs/CC的电子调控。通过XRD、SEM、TEM、FTIR、BET等结构与形貌表征,结合一系列电化学OER测试,依此建立了Co/Ni-MOF-74 NAs/CC的OER活性和其结构与形貌的关联。值得一提的是,Co0.5Ni0.5-MOF-74 NAs/CC在10 m A cm-2的电流密度时所需的过电位(η10)最低,仅为244 m V。后续XPS证实Co0.5Ni0.5-MOF-74 NAs/CC具有更优异OER活性的本质在于其具有更高占比的高价Co和Ni。此外,以Ni(OH)2 NAs/CC为自牺牲模板制备的一系列多尺度MOF NAs/CC的OER活性均优于无模板制备的MOFs/CC,均展现了优异的活性和耐久性,证实了此自牺牲模板具有较强的应用性。2、以Ni(OH)2 NAs/CC为自牺牲模板与酸性配体2,6-萘二羧酸(NDC)反应,制备了“砖块状”的Ni-NDC NAs/CC。利用Fe离子的强刻蚀作用,实现对Ni-NDC NAs形貌与电子结构的有效调控,以获取具有更多强本征活性位点的Ni Fe-NDC NAs/CC用于OER。通过XRD、TEM、SEM、TEM等表征手段证实,具有致密且厚实的“砖块状”纳米片阵列(Ni-NDC NAs)被裁剪成排列相对均匀、疏松的“鳞片状”超薄纳米片阵列(Ni Fe-NDC NAs)。通过电化学OER性能测试,Ni-NDC NAs/CC的η10值为256 m V,而Ni Fe-NDC NAs/CC的η10值降至178 m V。XPS表征证实,金属Fe的掺入对催化活性Ni中心的电子结构进行了调制,Ni和Fe之间的强电子耦合会引起电荷密度再分配,进一步提升高价态活性Ni中心的比例,最终优化了含氧中间体吸附/脱附的能垒,促进OER动力学。

面向气体脱硫脱碳的离子液体@MOF材料多尺度模拟与筛选

这是一篇关于COSMO/Aspen,分子模拟,离子液体,金属有机框架,脱硫脱碳的论文, 主要内容为焦炉煤气(Coke Oven Gas,COG)是炼焦过程中最主要的副产物,合理地回收与利用COG具有重要的经济价值和战略意义;天然气(Natural Gas,NG)作为比煤炭更为清洁的能源,目前已经成为世界第三大能源。然而在利用这两种气体前必须进行脱硫脱碳处理,避免环境污染、安全事故、设备腐蚀等问题。传统脱硫剂已难以满足日趋严格的环保政策和清洁生产标准,因此亟须找到新的替代品。近年来,离子液体(Ionic Liquid,ILs)由于饱和蒸汽压低、稳定性高、结构可调等优点,被认为是气体净化的理想溶剂。而金属-有机骨架材料(Metal-Organic Frameworks,MOFs)在气体存储、分离领域展现出了巨大潜力。本文着眼于开发IL@MOF(负载IL结构的MOF)复合材料,以期兼备IL的高选择性和MOF的高酸气容量。主要内容如下:(1)采用COSMO/Aspen方法从1305种ILs中筛选出理想溶剂用于COG的深度脱硫。首先,基于COSMO-SAC模型计算ILs对硫化氢(H2S)、羰基硫(COS)、噻吩(TS)的吸收-选择性-解吸指数(ASDI),之后通过基团贡献法预测ILs的熔点与黏度。根据ASDI与物理性质筛选出4种ILs([C1mpyr][DMP],[C1mpyr][Oac],[C2mpyr][DMP],[C2mpyr][Oac])作为候选进行过程模拟,采用灵敏度分析和中心组合设计法确定最佳操作参数。最终[C1mpyr][Oac]展现出最佳脱硫性能,可脱除模拟COG中99.05%的总硫,同时甲烷、氢气和一氧化碳的回收率分别高达99.96%、94.65%和98.71%,能量比耗与总年均费用分别为5k Wh/kg Sulfide和$9 million/year。(2)基于量子化学理论,依次通过静电势、分子中原子、自然价键轨道、约化密度梯度函数等手段研究筛选出的ILs的结构-性能关系。ILs与不同溶质间的结合能由大到小为:ILs-H2S>ILs-TS>ILs-COS>ILs-CH4。阴离子主导了溶剂-溶质间相互作用,[DMP]-、[Oac]-与H2S之间通过强氢键作用结合,与COS、TS之间主要通过范德华作用结合。(3)提出一套基于CP2K软件结构优化和DDEC电荷计算的方法用于IL@MOF复合材料的设计。通过GCMC模拟研究12种IL@MOF的天然气同时脱硫脱碳性能。以吸附性能分值APS为标准筛选,[C4mim][Cl]@ZIF-8为最佳吸附剂,其对模拟NG中H2S、CO2和CH4的吸附量分别为0.6434 mmol/g、0.8866mmol/g和0.3520 mmol/g。固定床穿透曲线模拟证明了[C4mim][Cl]@ZIF-8的工业应用潜力。径向分布函数和吸附平衡构象表明[C4mim][Cl]@ZIF-8中的Cl取代Zn成为最佳吸附位点,优先对混合气中的H2S、CO2进行吸附。本文提出的COSMO/Aspen方法和量化分析结合了分子设计和过程模拟,对ILs的脱硫性能进行了系统化评估,为新型溶剂的开发与筛选奠定理论基础,并为后面IL@MOF复合材料设计筛选出适合的IL结构。本文提出的基于CP2K软件结构优化和DDEC电荷计算的方法为高性能复合材料的分子设计提供方向,为后期的高通量筛选打下理论与概念基础。

超亲水/水下超疏油不锈钢网制备及其油水分离性能研究

这是一篇关于油水分离,超亲水,不锈钢网,耐用性,金属有机框架的论文, 主要内容为油水分离网膜材料因分离效率高、无二次污染、操作简单等特点,受到当今学者的广泛关注。然而在现实环境中,油水分离网膜材料寿命短、耐用性差,因此难以投入实际应用。为提高其耐用性和使用寿命,制备具有较高实际应用价值的油水分离网膜材料,本文通过氧化转化法和金属有机框架化合物(MOF)改性制备超亲水油水分离不锈钢网膜,实现了长期耐用性、耐腐蚀性以及耐摩擦性油水分离材料的制备。首先,以1400目不锈钢网(SSM)作为基底,通过过硫酸铵-氢氧化钠溶液氧化和单宁酸-磷酸溶液转化,制备超亲水不锈钢网膜(SHM),并对改性前后不锈钢网膜进行了一系列研究。与未改性不锈钢网相比,SHM表面粗糙度增加,亲水性及水下疏油性空气中静态水(WCA)接触角由112°降至0°,水下静态油接触角(UWOCA)由119°升至159°,证明氧化转化法改性后不锈钢网表面具有超亲水/水下超疏油性能。油水分离实验证明,SHM在分离不同类型的油水混合物的过程中,渗透通量达到40k～60k L.m-2.h-1;分离效率达到99.9%,且循环分离次数达百次以上。耐摩擦性测试结果表明,在1000-g砝码下,经过80 m磨损,SHM分离效率保持稳定。长期稳定性及耐腐蚀性测试结果表明,SHM浸泡在人工海水300天的时间里,水下静态油接触角与分离效率保持不变;浸泡在强酸或强碱性水溶液(pH 1和pH 14)15天内,分离效率保持不变。其次,以碱性过硫酸铵氧化过的不锈钢网为基底,通过NH2-MIL-101与1,3,5-苯三甲酰氯(TMC)自组装改性制备MOF-SHM。与未改性不锈钢网相比,SHM表面粗糙度增加,亲水性及水下疏油性空气中静态水(WCA)接触角由112°降至0°,水下静态油接触角(UWOCA)由119°升至160°,证明MOF改性不锈钢网表面具有超亲水/水下超疏油性能。油水分离实验证明,SHM在分离不同类型的油水混合物的过程中,渗透通量达到45k～50k L.m-2.h-1;分离效率达到99.9%,且循环分离次数达百次以上。耐摩擦性测试结果表明,在100-g砝码下,经过10m磨损,SHM分离效率保持稳定。耐腐蚀性测试结果表明,SHM浸泡在强酸或强碱性水溶液(pH 1和pH 14)10 h内,分离效率保持不变。此外,润湿后MOF-SHM被颗粒灰尘和油污污染后具有自清洁能力。