2016-2018年长江中游城市群臭氧浓度时空分布特征与影响因素分析
这是一篇关于长江中游城市群,臭氧,时空分布,影响因素的论文, 主要内容为为了解长江中游城市群臭氧浓度时空特征,掌握影响长江中游地区臭氧浓度的主要影响因素,为政府防治臭氧污染提供依据。利用中国环境监测总站的污染物小时均值数据以及欧洲气象局下载的气象数据,经过数据整理,采用数据统计和时空地理加权回归模型模拟方法,对长江中游城市群共计28个城市的臭氧浓度进行统计,对整体臭氧浓度和污染状况的时空分布进行分析总结,并对气象、社会经济和污染物三个方面的原因分析,针对臭氧污染状况和主要原因提出针对性防治措施,结果表明:(1)2016-2018年长江中游城市群臭氧浓度均值分别为87.87μg/m3、90.30μg/m3、93.89μg/m3,臭氧90百分位浓度均值分别为142.42μg/m3、142.35μg/m3、145.46μg/m3;城市臭氧浓度小时均值最大值出现在上午6-8时,最大值出现在下午14-16时,夏季早秋冬晚;城市臭氧月均值呈现不规则“M”型,7月易出现浓度下降;季节均值最高值2017年为春季,2016和2018年为夏季。(2)黄冈市连续三年臭氧90百分位浓度超标,鄂州市和孝感市2016年和2018年臭氧90百分位浓度超标,岳阳和吉安分别在2016年和2017年臭氧90百分位浓度超标;2016-2018年长江中游城市群分别超标515天、529天、610天,其中中度污染分别为22天、24天和33天,重度污染2018年1天;2016-2018年武汉周边城市群平均每个城市发生臭氧污染80.40天,环长株潭城市群平均每个城市发生臭氧污染53.75天,环鄱阳湖城市群平均每个城市发生臭氧污染42.00天。(3)通过地理时空加权回归模型对2016-2018年臭氧浓度的模拟出来的影响因素的回归系数,2m气温、城市汽车保有量和GDP因素是影响臭氧浓度最重要的三个因素。从区域上看,臭氧污染最严重区域在武汉周边城市群,主要影响因素为汽车保有量、GDP和气温因素;环长株潭城市群臭氧污染次于武汉周边城市,主要影响因素包括气温和颗粒物;环鄱阳湖城市群臭氧污染最轻,主要影响因素是气温、GDP以及净太阳辐射量。(4)长江中游城市轻度污染主要发生的气象条件的2m气温超过24.38℃、净太阳辐射量超过1.0*107 J/M2、湿度低于60%、日累计降水量少于3.54mm、气压低于1008hpa、风速小于4.44 m/s且风向为东风、东北、西北风向,污染物浓度条件在CO浓度高于0.55μg/m3、NO2浓度高于14.95μg/m3、PM10浓度超过64.17μg/m3、PM2.5浓度超过28.94μg/m3的情况下更容易发生臭氧轻度污染。中度污染的气象条件主要是2m气温高于29.23℃、净太阳辐射量大于1.43*107 J/M2、风速小于2.22 m/s、湿度低于50%、无降水、云量低的天气状况下;臭氧中度污染主要发生的污染物浓度条件在CO浓度高于1.00μg/m3、NO2浓度高于25.84μg/m3、PM10浓度高于83.63μg/m3情况下。(5)黄冈市、鄂州市、孝感市等臭氧浓度常年较高而且污染天数多的城市,首先要限制臭氧前体物排放,从根本上防止臭氧污染,当臭氧污染时应在短时间内关闭部分臭氧前体物排放的生产企业、减少上路汽车数量,同时采用人工降雨等措施增加空气湿度减少太阳辐射,加强监测来自于其他城市或者外省的臭氧前体物和臭氧浓度,加强城市与城市、区域与区域之间的相互协作。轻度污染时采取减少臭氧前体物排放措施外,还要控制城市气温,增加城市空气湿度,以免轻度污染向中度污染发展。中度污染发生时,采用关闭企业生产和限制汽车上路的措施,同时尽快开展人工降雨或者洒水等增加空气湿度并减小将太阳辐射量的方式,可以快速控制臭氧浓度。不同城市臭氧超标的主要原因存在差异,气象因素为主要原因时,应主要从气象要素着手,社会经济因素为主要因素时应及时对社会经济因素开展工作。
欧亚积雪和极端天气对中国臭氧的影响和机制
这是一篇关于臭氧,积雪,欧亚遥相关,极端天气,健康效益的论文, 主要内容为中国东部经常出现严重的地面臭氧污染,对人体健康和生态系统具有巨大危害。本文基于站点观测和GEOS-Chem模拟的臭氧浓度数据,使用相关分析和合成分析的方法,对后春西西伯利亚积雪与夏季地面臭氧的年际关系进行了探讨,同时量化了极端天气对中国东部臭氧逐日变化的影响程度,并进一步评估了臭氧污染的健康效益。得到了以下结论:(1)在20世纪90年代中期前,偏少的积雪能够通过增加净热量通量激发出夏季欧亚遥相关(EU)的正位相,导致华北地区出现干热的大气和强烈的太阳辐射,从而增强臭氧的光化学反应,造成臭氧浓度的升高。然而,20世纪90年代中期后,西西伯利亚积雪的南部边界向北移动了大约2个纬度,相应的辐射通量和热通量也随之向极地撤退,激发的EU型大气响应偏北偏弱。因此,积雪异常、欧亚遥相关与臭氧的联系变得不加显著,从而发生了年代际的变化。(2)与非极端事件相比,极端高温能够增加臭氧前体物的自然释放和光化学反应速率,导致地面臭氧浓度上升32.1%;而强降水则通过云层覆盖影响太阳辐射造成臭氧浓度减少19.6%。高温干燥的复合极端事件则会导致地面臭氧浓度上升43.2%。固定了人为排放的GEOS-Chem模式通过驱动极端天气影响大气中的物理化学过程,成功地再现了臭氧的日变化。此外,热极端事件使中国东部与臭氧相关的单日过早死亡人数增加到非极端情况下的153%,而强降水使其下降到70%。
基于MOFs材料的臭氧传感器设计与应用研究
这是一篇关于MOFs,臭氧,ZnO,荧光,传感器的论文, 主要内容为臭氧(O3)广泛存在于现代生活的各个方面,对人体呼吸健康、设备安全等具有重大危害,亟需开发高效可靠的臭氧传感技术。针对现有臭氧传感灵敏度低、选择性差等问题,本文以金属-有机框架材料(MOFs)为解决方案,开发了基于ZIF-8@ZnO复合材料的半导体式臭氧传感器和基于MOFs荧光探针材料(UiO-66-butene)的荧光式臭氧传感器,主要研究内容如下:(1)在自模板策略的基础上,成功合成以ZnO为核心,ZIF-8为外壳的核壳结构材料ZIF-8@ZnO。并进一步调控ZIF-8与ZnO的比例,获得不同ZIF-8负载量的ZIF-8@ZnO纳米花。其中,ZIF-8@ZnO(1:2)更好实现对臭氧的快速响应和选择性识别,检测限范围为10 ppb至1000 ppb,线性关系高达0.9983,但该传感器易受挥发性有机化合物干扰。(2)通过选择经典稳定的多孔MOFs材料UiO-66-NH2为修饰对象,将丁烯修饰的水杨醛共价键合到UiO框架上,获得了一种新型的双向荧光臭氧探针材料(UiO-66-butene),并开展实验探究分析UiO-66-butene对臭氧的性能,实验结果表明该传感器的线性度高达0.9926并不受挥发性有机化合物的干扰,具有优异的臭氧选择性。(3)开展基于荧光探针(UiO-66-butene)的荧光传感器光路设计。采用Czerny-Turner型中的M型光路结构并对各参数加以修改,实现荧光信号的初步采集与处理。本文的光路系统包含光源模块、准直模块、色散模块、聚焦模块以及光电传感系统模块五个部分,并通过对各个模块分析,合理选取光各个光学元件。同时,通过ZEMAX光学软件对光路系统的各个参数进行优化。(4)开展荧光臭氧传感器的硬件电路系统设计,硬件电路主要包括四个部分:CCD模块、调理电路模块、主控制器模块和OLED显示模块。通过调研分析,最终选定了各个模块所用的元器件和芯片,并完成了各器件、芯片及其外围驱动电路的设计与开发。(5)通过实验测量与验证,综合评估该荧光式臭氧传感器的检测性能。实验结果表明,测得的臭氧浓度值呈较好的线性度和精确度,其中线性关系高达0.9926。综上所述,设计合成了基于MOFs的高效臭氧传感材料,实现了对臭氧的选择性电化学、荧光传感,并在此基础上设计开发了其便携传感器,完善了传感器的光路设计及软硬件架构。本研究工作提供了臭氧传感材料及设备的开发方法,实现了臭氧的高性能传感识别,对于新型便携臭氧传感器开发具有重要意义。
基于电产过氧化氢耦合臭氧氧化的印染废水深度处理研究
这是一篇关于高级氧化,过氧化氢,臭氧,深度处理,印染废水的论文, 主要内容为工业废水的排放直接影响周围水生态环境,而印染废水在工业废水中占据重要比例,因此开展以印染废水为代表的工业废水深度处理对保护水生态环境具有重要的意义。本论文主要开展了基于电产过氧化氢耦合臭氧(E-H2O2/O3)氧化的印染废水深度处理、中试装置开发及应用研究,主要包括:E-H2O2/O3深度处理废水中COD、苯胺和硝基苯的效果及影响因素研究,基于E-H2O2/O3氧化的中试装置设计开发,在此基础上,研究了 E-H2O2/O3技术在印染废水深度处理的实际应用效果,本研究将为印染废水的处理提供重要的技术指导。主要研究结果如下:通过E-H2O2/O3氧化印染废水二级生化出水小试实验,发现E-H2O2/O3技术协同效果明显,当废水初始苯胺为1 mg/L、硝基苯为4mg/L及COD为50mg/L,HRT=2 h时,在连续10 h的反应过程中,COD、苯胺和硝基苯的去除率分别达到79.9%、99.9%和89.1%,相较于E-H2O2,三种指标的去除率分别提高70.3%、93.5%和71.1%,相较于O3,三种指标的去除率分别提高11.0%、10.0%和45.7%。考察了臭氧投加量、H2O2投加量、水力停留时间(HRT)、初始pH对E-H2O2/O3氧化二级出水的性能,发现在臭氧投加量为48 mg/h、H2O2投加量为0.63 mmol/L、HRT=2 h、初始pH为9.0的最优条件下,COD、苯胺和硝基苯的去除率分别达到85.0%、99.9%和99.5%,氧化出水中未检测到苯胺且硝基苯的浓度仅为0.02 mg/L,远低于排放标准。在以E-H2O2/O3技术为核心工艺的中试装置设计中,为保障出水稳定性,设计了 E-H2O2/O3-BAC组合工艺流程,并开发设计了处理规模为48 m3/d,周期运行时间为3h的中试装置。研究了基于E-H2O2/O3氧化的印染废水中试应用效果,结果表明当进水COD<90mg/L时,在臭氧投加量为120g/h,H2O2投加量为0.63 mmol/L,HRT=2h的条件下,中试系统出水COD<40mg/L,COD、UV254和色度的平均去除率分别达到了 5 6.4%、89.5%和89.3%。三维荧光光谱分析发现印染废水二级生化出水中含有五种有机组分,其中以可溶性微生物代谢物为主,占65%以上。E-H2O2/O3工艺对印染废水生化出水的荧光物质的响应值降底是十分有效的,E-H2O2/O3氧化后可达到91%以上的总荧光强度去除率。通过经济性分析,中试系统的处理成本为3.35元/t,当模拟进水流量为10000t/d时,E-H2O2/O3运行成本约为1.53元/t。
西藏太阳紫外辐射观测研究
这是一篇关于西藏,太阳紫外辐射,臭氧,云,比对分析的论文, 主要内容为西藏是全球太阳紫外辐射最强的地区之一,观测西藏太阳紫外辐射对高原生态、农林牧业、材料以及人体健康等众多领域具有科学研究和实际应用意义。本次工作通过使用挪威生产的多频道带宽仪器—NILU-UV辐照度计,对西藏拉萨、林芝、定日、那曲、日喀则五个站点的生物有效紫外辐射、UVA辐射、UVB辐射、紫外线指数(UVI),以及紫外辐射影响因子臭氧、云等进行了观测。分析研究了拉萨2008年7月-2017年12月近十年期间的地面太阳紫外辐射;通过拉萨2015年的地面紫外辐射以及辐射传输模型,研究了紫外辐射的影响因子太阳天顶角、云、臭氧等;对拉萨、林芝、定日和日喀则2015年1月-2017年12月期间的地面紫外辐射进行了比对;对拉萨、那曲2008年7月-2017年12月期间地面紫外辐射观测数据和卫星探测数据进行了比对。地面观测结果表明,近十年期间拉萨地面太阳紫外辐射虽有不同程度的波动,但是并未呈现明显的长期变化趋势。拉萨的UVB辐射在太阳紫外辐射中所占比例约为6.7%。拉萨上空的臭氧含量变化幅度不大,观测期间平均值为259.2 DU,其中春季臭氧含量最高,秋季最低。通过对紫外辐射影响因子的研究,除太阳天顶角之外,云对拉萨太阳紫外辐射的影响最明显,观测期间内出现夏季未遮蔽日面的云使地面UVI增加10.2%的现象。通过对拉萨、林芝、定日和日喀则地面太阳紫外辐射数据的比对,定日(珠峰地区)的UVI最大值达到30.8,日喀则为28.8,拉萨为20.8,林芝为15.2,均属于极端值。定日地面太阳紫外辐射最强,红斑有效剂量分别比日喀则、拉萨、林芝高出5.6%、38.6%、116.0%。拉萨与林芝纬度接近,但是因为海拔高度和云的影响,拉萨的UVI比林芝高出49.8%。本研究工作也利用美国Aura/OMI的卫星数据,在晴天条件下与西藏的地面观测数据进行对比。结果显示拉萨、那曲的卫星探测的UVI分别比地面观测的UVI高出15.1%和12.1%。
欧亚积雪和极端天气对中国臭氧的影响和机制
这是一篇关于臭氧,积雪,欧亚遥相关,极端天气,健康效益的论文, 主要内容为中国东部经常出现严重的地面臭氧污染,对人体健康和生态系统具有巨大危害。本文基于站点观测和GEOS-Chem模拟的臭氧浓度数据,使用相关分析和合成分析的方法,对后春西西伯利亚积雪与夏季地面臭氧的年际关系进行了探讨,同时量化了极端天气对中国东部臭氧逐日变化的影响程度,并进一步评估了臭氧污染的健康效益。得到了以下结论:(1)在20世纪90年代中期前,偏少的积雪能够通过增加净热量通量激发出夏季欧亚遥相关(EU)的正位相,导致华北地区出现干热的大气和强烈的太阳辐射,从而增强臭氧的光化学反应,造成臭氧浓度的升高。然而,20世纪90年代中期后,西西伯利亚积雪的南部边界向北移动了大约2个纬度,相应的辐射通量和热通量也随之向极地撤退,激发的EU型大气响应偏北偏弱。因此,积雪异常、欧亚遥相关与臭氧的联系变得不加显著,从而发生了年代际的变化。(2)与非极端事件相比,极端高温能够增加臭氧前体物的自然释放和光化学反应速率,导致地面臭氧浓度上升32.1%;而强降水则通过云层覆盖影响太阳辐射造成臭氧浓度减少19.6%。高温干燥的复合极端事件则会导致地面臭氧浓度上升43.2%。固定了人为排放的GEOS-Chem模式通过驱动极端天气影响大气中的物理化学过程,成功地再现了臭氧的日变化。此外,热极端事件使中国东部与臭氧相关的单日过早死亡人数增加到非极端情况下的153%,而强降水使其下降到70%。
基于MOFs材料的臭氧传感器设计与应用研究
这是一篇关于MOFs,臭氧,ZnO,荧光,传感器的论文, 主要内容为臭氧(O3)广泛存在于现代生活的各个方面,对人体呼吸健康、设备安全等具有重大危害,亟需开发高效可靠的臭氧传感技术。针对现有臭氧传感灵敏度低、选择性差等问题,本文以金属-有机框架材料(MOFs)为解决方案,开发了基于ZIF-8@ZnO复合材料的半导体式臭氧传感器和基于MOFs荧光探针材料(UiO-66-butene)的荧光式臭氧传感器,主要研究内容如下:(1)在自模板策略的基础上,成功合成以ZnO为核心,ZIF-8为外壳的核壳结构材料ZIF-8@ZnO。并进一步调控ZIF-8与ZnO的比例,获得不同ZIF-8负载量的ZIF-8@ZnO纳米花。其中,ZIF-8@ZnO(1:2)更好实现对臭氧的快速响应和选择性识别,检测限范围为10 ppb至1000 ppb,线性关系高达0.9983,但该传感器易受挥发性有机化合物干扰。(2)通过选择经典稳定的多孔MOFs材料UiO-66-NH2为修饰对象,将丁烯修饰的水杨醛共价键合到UiO框架上,获得了一种新型的双向荧光臭氧探针材料(UiO-66-butene),并开展实验探究分析UiO-66-butene对臭氧的性能,实验结果表明该传感器的线性度高达0.9926并不受挥发性有机化合物的干扰,具有优异的臭氧选择性。(3)开展基于荧光探针(UiO-66-butene)的荧光传感器光路设计。采用Czerny-Turner型中的M型光路结构并对各参数加以修改,实现荧光信号的初步采集与处理。本文的光路系统包含光源模块、准直模块、色散模块、聚焦模块以及光电传感系统模块五个部分,并通过对各个模块分析,合理选取光各个光学元件。同时,通过ZEMAX光学软件对光路系统的各个参数进行优化。(4)开展荧光臭氧传感器的硬件电路系统设计,硬件电路主要包括四个部分:CCD模块、调理电路模块、主控制器模块和OLED显示模块。通过调研分析,最终选定了各个模块所用的元器件和芯片,并完成了各器件、芯片及其外围驱动电路的设计与开发。(5)通过实验测量与验证,综合评估该荧光式臭氧传感器的检测性能。实验结果表明,测得的臭氧浓度值呈较好的线性度和精确度,其中线性关系高达0.9926。综上所述,设计合成了基于MOFs的高效臭氧传感材料,实现了对臭氧的选择性电化学、荧光传感,并在此基础上设计开发了其便携传感器,完善了传感器的光路设计及软硬件架构。本研究工作提供了臭氧传感材料及设备的开发方法,实现了臭氧的高性能传感识别,对于新型便携臭氧传感器开发具有重要意义。
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